不久之后，太平天国将领陈玉成从舒城出发，试图救援被围困的安庆。然而，在桐城西南的挂车河一带，他遭遇了由李续宜和多隆阿联合发起的两面夹击。在这场激烈的战斗中，陈玉成最终未能突破敌人的防线，被迫撤退至庐江。在此过程中，李续宜表现尤为出色，不仅成功摧毁了棠梨山、尊上庵、香铺街以及望鹤墩等处的太平军营垒，还追击敌人长达二十多里，因此获得了朝廷赏赐的二品顶戴，表彰其卓越功绩。

到了咸丰十一年（1861年），鉴于李续宜在过去几年间所取得的一系列辉煌战绩，清廷决定将其擢升为安徽巡抚。然而，正当他准备前往新任之际，陈玉成再次发起了针对武昌的战略行动，连续攻克了黄州、德安等地。面对这一突如其来的威胁，李续宜认为湖北作为整个战区的战略要地，必须尽快予以解救。于是，他毅然决定暂缓赴任安徽巡抚一职，转而统帅部队返回湖北进行支援。在随后的战斗中，李续宜与水师将领彭玉麟密切配合，利用夜色掩护发动突袭，成功收复了孝感，并通过挖掘地道的方式攻克了德安府城。紧接着，他又带领部队接连夺回了包括武昌在内的多个重要城镇。

同年，胡林翼因病重无法继续履行职责。在临终前，胡林翼特别向朝廷推荐李续宜接替自己担任湖北巡抚。考虑到李续宜之前的表现及其在军队中的威望，清廷很快批准了这一建议，并正式任命他为新的湖北巡抚。在此期间，由于湘军成功收复安庆，李续宜还得到了皇帝特许穿黄马褂的殊荣，这无疑是对其实力及贡献的高度认可。

在担任湖北巡抚的同时，李续宜并未忽视周边地区的安全问题。特别是对于皖鄂交界处频繁活动的捻军势力，他采取了一系列有效的打击措施。例如，在黄州地区设立指挥部后，李续宜亲自督战，先后击败了盘踞于光化、谷城、均州、枣阳、襄阳等地的捻军部队，极大地缓解了当地的安全压力。

到了同治元年（1862年），清廷再次调整人事安排，将李续宜调回安徽，恢复其安徽巡抚的身份。此时，安徽境内的局势依旧复杂：一方面，捻军依然活跃；另一方面，寿州团练首领苗沛霖的态度摇摆不定，给地方治理带来了很大困扰。为了应对这一局面，朝廷任命胜保为钦差大臣，负责统筹安徽、河南两地的剿匪工作，并要求李续宜协助执行相关任务。但很快人们发现，胜保似乎更倾向于通过招抚而非武力手段解决问题，尤其是对待苗沛霖这样的地方武装力量时更是如此。对此，李续宜持有不同意见，他认为应当坚决打击那些反复无常的叛乱分子，以彻底消除隐患。为此，他还向朝廷提出了具体的策略建议，即“宽其党羽，使为我用，彼势孤，终成擒耳”。

基于李续宜提出的合理方案，加上对胜保行为模式的担忧，清廷最终决定于六月份将后者调往陕西任职，并赋予李续宜全权处理淮北地区的剿捻事务。此外，他还被授予钦差大臣头衔，专门负责督办安徽全省的军务工作。

四、壮年早逝

李续宜在担任钦差大臣不久后，遭遇了人生中的一大打击——他的母亲病逝。根据当时的社会风俗，作为孝子的李续宜理应回家守孝三年。然而，当时安徽的军事形势异常紧张，清廷不愿轻易失去这样一位有能力的将领。于是，朝廷做出了一个艰难的决定，即“破格夺情”，命令李续宜在军营中穿孝服百日，以临时代理的身份继续担任安徽巡抚。面对这一命令，李续宜内心充满了矛盾，他一方面深知自己肩负着国家重任，另一方面也渴望能够回到家中为母亲尽孝。

尽管朝廷一再强调“安徽军情吃紧”，但李续宜仍旧坚持己见，连续上书请求回籍奔丧。最终，清廷妥协，准许他请假百日，返回家乡办理丧事。然而，正当李续宜准备结束假期重返工作岗位之际，他的健康状况却出现了恶化，长期积劳成疾导致他开始咳血，身体每况愈下。出于对自己身体状况的考虑，李续宜选择了留在家乡休养，未能如期回到安徽赴任。

同治二年（1863年）四月，清廷再度下达命令，要求李续宜与蒙古王公僧格林沁合作，共同对付寿州的苗沛霖。然而，李续宜的身体状况已经不允许他继续参与前线作战。在前往指定地点的途中，他的病情急剧加重，不得不再次向朝廷提出辞职请求，希望解除巡抚的职务。这一次，出于对其健康状况的理解，清廷批准了他的申请，允许他离职疗养。

然而，命运似乎并不打算给他更多的时间。同年十月，李续宜最终因病在湖南湘乡的家中逝世，享年仅四十一岁。他的突然离世不仅令家人悲痛欲绝，也让朝廷失去了一个重要的军事人才。清廷对于李续宜的去世表达了深切哀悼，并按照“总督军营病故”的礼仪规格为其举行了隆重的葬礼。此外，为了纪念这位为国捐躯的忠臣，朝廷还特别下令在李续宜曾经立下汗马功劳的地方——长沙、武昌、安庆以及宝庆等地设立专祠，供后人瞻仰祭奠。而在他的原籍湘乡，同样建立了祠堂以示敬意。